Soutenance de thèse de Lucas MARCELLI

Composition du jury :

M. Didier REMOND, de l' INSA de Lyon, Rapporteur 

M. Christophe TURPIN, du CNRS, Rapporteur

M. Jean-Philippe POIROT-CROUVEZIER, du CEA, Examinateur

M. Christophe CARRAL, de l' Université Savoie Mont Blanc, Examinateur

 

 

Mots clés : Pile à combustible PEM, Hydrogène, Compression mécanique, Performance électrique, Modélisation, Simulation.

 

 

Résumé :

 

Les piles à combustible à membrane échangeuse de protons (PEMFC) constituent une solution prometteuse pour convertir directement l’énergie chimique de l’hydrogène et de l’oxygène en énergie électrique. Au cours des deux dernières décennies, les contraintes mécaniques apparaissant durant le fonctionnement des PEMFCs ont suscité un intérêt croissant en raison de leur impact sur les performances et la durabilité. La difficulté à caractériser ces phénomènes expérimentalement rend indispensable le recours à la modélisation pour faire progresser la compréhension et l’optimisation des PEMFCs. Si de nombreux modèles portent sur les phénomènes électrochimiques, de transport et de dynamique des fluides, la littérature comporte nettement moins de modèles mécaniques. En outre, ces derniers n’avaient pas fait l’objet d’une revue et d’une classification dédiées. Dans ce travail doctoral, des mots-clés spécifiques ont été définis pour identifier ces modèles et les examiner au sein d’un cadre unifié dans une classification originale et la plus exhaustive possible. Ce travail bibliographique a permis de mettre en évidence plusieurs défis, tels que la prédiction des pertes électriques dues au serrage. Pour y répondre, la première étape a consisté à exploiter une importante base de résultats expérimentaux issue de travaux antérieurs. Des modèles analytiques capables de prédire la variation de la résistance de contact (CR) entre la couche de diffusion gazeuse (GDL) et la plaque bipolaire (BPP), en fonction de plusieurs facteurs, ont été élaborés via des plans d’expériences (DoE) utilisés a posteriori. Dans la continuité d’un modèle mécanique d’empilement multi-physique et multi-échelle conciliant fidélité et coût de calcul, un modèle de rigidité équivalente (ESM) original a été développé. Celui-ci intègre le comportement mécanique non linéaire des composants de l’assemblage membrane électrodes (MEA) et des joints d’étanchéité. Des lois constitutives issues de la littérature ont été sélectionnées et intégrées à l’ESM pour relier le comportement des composants à l’échelle de la cellule à celui de l’empilement. La force de serrage est appliquée de manière incrémentale ; à chaque incrément, les rigidités sont mises à jour localement et équilibrées entre les branches MEA et joints via un module sécant calculé à partir des lois constitutives. Les conditions opératoires sont également prises en compte afin d’inclure les effets des dilatations thermiques contraintes, le gonflement de la membrane et l’effet de la pression des gaz. Le modèle est validé à partir de résultats numériques issus de la littérature. Dans un second temps, l’ESM est étendu et appliqué pour relier l’état mécanique de l’empilement aux performances. Des critères de sécurité définissent une plage admissible de couple de serrage, et la valeur idéale est déterminée par une fonction de désirabilité combinant des indicateurs de performance. Plusieurs matériaux sont considérés afin de simuler un large éventail de configurations et les résultats sont analysés par des DoEs pour identifier les facteurs les plus influents sur les réponses, en conditions d’assemblage et de fonctionnement. Enfin, l’ESM est couplé à un modèle électrochimique existant, qui génère des courbes de polarisation ainsi que des tendances cinétiques et de transport à partir d’entrées mécaniquement cohérentes. Cette approche intégrée constitue une solution innovante pour une évaluation préliminaire complète (mécanique, thermique et électrochimique) du processus de conception d’un empilement PEMFC. Cette recherche propose une définition précise et une classification structurée des modèles mécaniques dédiés aux PEMFCs, tout en mettant en évidence les principales limites actuelles du domaine. Des approches originales ont été développées pour la prédiction de la CR et pour l’ESM. Ces modèles se distinguent par des temps de calcul réduits tout en garantissant des résultats en bon accord avec ceux rapportés dans la littérature.